在純水和氧氣條件下利用人工光合作用生產(chǎn)過(guò)氧化氫是一條極具前景的綠色可持續(xù)路徑，但當(dāng)前該領(lǐng)域面臨著一個(gè)核心技術(shù)瓶頸：光生載流子分離效率低下，導(dǎo)致嚴(yán)重的電荷復(fù)合和緩慢的電子轉(zhuǎn)移，極大限制了光合成過(guò)氧化氫的效率。盡管氫鍵有機(jī)框架材料在光催化中展現(xiàn)出潛力，但目前提升其電荷轉(zhuǎn)移能力的策略（如負(fù)載金屬或構(gòu)建異質(zhì)結(jié)）通常涉及復(fù)雜的制備工藝。
為了應(yīng)對(duì)這一科學(xué)挑戰(zhàn)，研究團(tuán)隊(duì)提出了一種簡(jiǎn)便且高效的調(diào)控策略：通過(guò)在氫鍵有機(jī)框架（HOFs）中構(gòu)建電荷輔助氫鍵，調(diào)節(jié)光生載流子的傳輸網(wǎng)絡(luò)。該策略利用電荷輔助氫鍵作為原子級(jí)載流子傳輸路徑，并進(jìn)一步結(jié)合氟功能化修飾，成功在芘基HOFs中實(shí)現(xiàn)了電荷傳輸通道數(shù)量的精準(zhǔn)調(diào)控：從FDU-HOF-3中的1個(gè)，增加到WYU-HOF-1中的2個(gè)，再到WYU-HOF-2中的3個(gè)。該研究的重要意義在于，它打破了傳統(tǒng)體系中依靠復(fù)雜復(fù)合手段的局限，提供了一種通過(guò)分子級(jí)結(jié)構(gòu)微調(diào)來(lái)調(diào)控宏觀(guān)光電荷動(dòng)力學(xué)的普適性方法，為設(shè)計(jì)下一代高效光合成過(guò)氧化氫的多孔材料提供了全新的策略和理論指導(dǎo)。
圖 1電荷輔助型HOFs的合成及其電荷轉(zhuǎn)移通道調(diào)控以促進(jìn)光合成H2O2
相關(guān)成果以“Modulating the Charge Transfer Channels via Constructing Charge-Assisted Hydrogen-Bonded Organic Frameworks for Enhanced Photosynthesis of Hydrogen Peroxide”為題發(fā)表于 Advanced Science（Advanced Science, 2026, DOI: 10.1002/advs.75201）期刊。第一作者為2023級(jí)碩士生趙亞君，通訊作者為劉捷威副教授。本研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金（22001198 、22378317）、廣東省教育廳重點(diǎn)學(xué)科建設(shè)科研能力提升項(xiàng)目（2022ZDJS027）的大力支持。
