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近日，化學化工學院葉思宇院士團隊聯合南方科技大學黃立民教授團隊在電催化生物質氧化領域取得重要進展，以室溫還原的辦法制備富缺陷CoO_xH_y納米片，闡述了氧空位和微孔、介孔結構與電催化反應機理的關聯，成果發表于國際知名期刊Green Chem，并入選為后封面文章。

圖1 室溫制備具有豐富氧空位和高孔隙率的CoOxHy納米片用于HMF電氧化示意圖

圖2本文作為后封面文章呈現

1 研究背景

電催化生物質氧化反應既能實現生物質平臺分子生成高附加值化學品，又能代替析氧反應而降低電解水過程的過電位，成為一條極具吸引力的清潔能源利用途徑。例如，電催化生物質衍生物5-羥甲基糠醛（HMF）氧化能得到可替代石油基對苯二甲酸作為聚合物單體的2,5-呋喃二甲酸（FDCA），同時具備更快的反應動力學。開發高效、穩定的非貴金屬基電催化劑是加速HMF電氧化（HMFOR）過程的關鍵因素，對于此電解系統的開發和應用具有重要意義。近年來基于雜原子摻雜、陽離子/陰離子調節、界面工程和缺陷工程等各種策略已被用來提高HMFOR電催化劑的活性。然而，缺陷位點（即氧空位和孔隙率）的相互作用及其對HMFOR機理的影響尚未被深入認識。

2 研究內容

為解決這些問題，葉思宇院士團隊聯合南方科技大學黃立民教授團隊采用簡便的室溫還原CoO_xH_y納米片的方法，制備了具有不同孔結構的富氧空位缺陷的CoO_xH_y納米片聚集體。XPS、Raman、EPR等表征結果證明了CoO_xH_y納米片存在大量氧空位；密度泛函理論（DFT）計算和電化學測試結果證明了這些氧空位有利于HMF通過醛基的吸附活化，提高了電化學活性面積（ECSA）和電荷轉移速率，從而提高了HMFOR的反應動力學。另一方面，甲胺還原造就的介孔結構促進了HMFOR過程中反應物和產物的傳質擴散，有利于FDCA的生成；而硼氫化鈉還原帶來的微孔結構可能促進了中間氧化產物FFCA的擴散和解吸，從而顯著改變了反應的選擇性。

3 研究相關

論文題目為“Room-temperature fabrication of defective CoOxHy nanosheets with abundant oxygen vacanciesand high porosity as efficient 5-hydroxymethylfurfural oxidation electrocatalysts”，葉思宇院士和黃立民教授為共同通訊作者，鐘如意副教授為第一作者，廣州大學為第一通訊單位。

論文來源

http://pubs.rsc.org/en/content/articlepdf/2023/GC/D3GC00588G